由弗里堡大学物理学教授、NCCR MARVEL 第三阶段项目持续支持高级模拟方法负责人 Philipp Werner 领导的团队已将其先进的量子模拟方法应用于复杂材料 的研究。最近发表在《物理评论快报》上的这项研究帮助解决了早期实验和理论结果之间的冲突，研究表明当材料冷却到180 k以下时， 的表面区域在带绝缘和Mott绝缘行为之间表现出了特殊的相互作用。
是一种层状过渡金属二硫化物，由于晶格中与温度相关的畸变和与电子相关性相关的现象之间存在有趣的联系，因此已经被深入研究了几十年。
当它冷却时，材料经历了一系列晶格重排，同时电子密度重新分布，这种现象被称为电荷密度波(CDW)顺序。当材料冷却到180k以下时，平面内周期性晶格畸变导致了由13个钽原子组成的大卫之星(SOD)团簇的形成。同时，观察到电阻率有明显的增加。低温相的其他有趣特性包括在压力下转变为超导态，以及通过施加短脉冲激光或电压将该相转变为长寿命的金属亚稳态相的可能性，这使得该材料在未来的存储设备中有潜在的应用价值。
多年来， 一直被认为是一种Mott绝缘体，事实上，它是单波段Mott系统的典型例子之一。十年前，对 电子结构的理论研究提出了这样一种情况：在平面内形成了一个相关驱动的Mott绝缘态，但由于层之间的强跳变，在堆叠方向上出现了一个金属带。在这种情况下，材料绝缘特性的一个可能解释是堆积无序，这是一种已知存在于材料中的效应。
随后对层堆叠的作用及其对电子基态的影响的理论研究表明，最低能量结构表现出特定的“AL”双层堆叠，其中 A 表示大卫之星的中心，L 表示右上角。这些结果，同样不严格依赖于莫特物理，表明绝缘状态可能是由于键合-反键合间隙。虽然这幅图可以适用于主体，但忽略相互作用效应将意味着一个金属态固定在样品表面，以破碎的双层膜结束，这一特征已被最近的几个扫描隧道光谱(STS)实验明确排除，该实验系统地报告了两个端点的间隙光谱。
图：表层的理论光谱函数（红线）与最近测量结果之间的比较，从A（a）和L（b）端接的“莫特度与单位电池倍增作为1T -TaS中绝缘状态的驱动因素”和“将莫特绝缘体与具有原子吸附的普通绝缘体区分开来”（黑线）。
这种理论和实验之间的矛盾促使弗里堡大学的研究人员利用MARVEL公司开发的先进计算机器，对堆叠的双层体系中的相关电子结构进行了系统的研究。
强相关量子材料(如 )中的电子行为不能用能带结构计算来恰当地描述，要精确地模拟这种材料的理论模型必须包括强电子相关的影响。相关材料模型的GW + EDMFT从头算方法是目前相关电子计算中最复杂的方法之一。它已被证明可以实现相关材料的无参数模拟。然而，在目前的方法中，多层模型的参数是通过与已知的单层STS光谱的比较来确定的。应用这一技术，可以模拟AL堆叠排列中 层的半无限系统，即早期研究中确定的结构基态，用于两个不同的表面端点。
博士后 Francesco Petocchi 进行的计算再现了文献中报道的光谱特征，并为弗里堡大学 Claude Monney 教授小组进行的光电发射实验中观察到的多重峰分布提供了自然解释。基于他们的模型，他们能够得出结论， 的绝缘行为源于键合-反键合分裂和电子相关性之间的复杂相互作用。
这些结果为先前对近期测量的解释提供了坚实的基础，表明虽然 的体区在低温阶段本质上是带绝缘体，但表面区域在带绝缘和Mott绝缘行为之间表现出了特殊的相互作用。
原文链接：https://phys.org/news/2022-07-quantum-simulation-method-properties-complex.html
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