深度学习方法使得在大规模上进行准确的电子结构计算成为可能。

物质中电子的排列，也就是电子结构，在基础研究以及药物设计和能量储存等应用研究中起着至关重要的作用。然而，长期以来，缺乏一种既能提供高保真度又能在不同时间和长度尺度上具有可扩展性的模拟技术，一直是这些技术进步的障碍。来自德国格尔利茨的海姆霍兹-德累斯顿-罗森多夫（HZDR）中心的高级系统理解研究中心（CASUS）以及美国新墨西哥州阿尔布开克的桑迪亚国家实验室的研究人员现已开创了一种基于机器学习的模拟方法（npj计算材料，DOI：10.1038/s41524-023-01070-z），它超越了传统的电子结构模拟技术。他们的材料学习算法（MALA）软件堆栈使我们能够进入以前无法达到的长度尺度。

电子是基本重要的元素粒子。它们在量子力学层面上与彼此以及原子核的相互作用，产生了在化学和材料科学中观察到的众多现象。理解并控制物质的电子结构，提供了对分子的反应性、行星内部的结构和能量传输以及材料失效机制的洞察。

科学挑战越来越多地通过计算建模和模拟来解决，充分利用高性能计算的能力。然而，实现具有量子精度的逼真模拟所面临的一个重要障碍是缺乏一种能够在不同的长度和时间尺度上兼具高准确性和可扩展性的预测建模技术。经典的原子级模拟方法可以处理大型和复杂的系统，但由于忽略了量子电子结构，其适用性受到限制。相反，不依赖于经验模型和参数拟合的假设的模拟方法（第一原理方法）提供了高度的忠实度，但计算上要求较高。例如，广泛使用的密度泛函理论（DFT）展示了与系统大小的立方比例，因而将其预测能力限制在小尺度范围内。

基于深度学习的混合方法

研究团队如今呈现了一种新颖的模拟方法，被称为材料学习算法（MALA）软件框架。在计算机科学中，软件框架是一个由算法和软件组件组成的集合，它们被结合在一起以创建一个用于解决特定问题的软件应用程序。

Lenz Fiedler，一位博士生，同时也是CASUS的主要开发者之一，在解释时表示：“MALA将机器学习与基于物理学的方法结合，用于预测材料的电子结构。它采用了一种混合方法，利用被称为深度学习的成熟机器学习方法来准确预测局部数量，辅以物理算法来计算感兴趣的全局数量。”

MALA软件堆栈以空间中的原子排列作为输入，并生成称为双谱组分的指纹，这些指纹编码了笛卡尔网格点周围的原子空间排列。MALA中的机器学习模型通过这个原子邻域来预测电子结构。MALA的一个显著优势是其机器学习模型能够独立于系统大小，可以在小系统的数据上进行训练，并在任何规模上进行部署。

在他们的论文中，研究团队展示了这一策略的显著效果。与传统算法相比，他们在包含数千个原子的较小系统尺寸上实现了超过1000倍的加速。此外，该团队展示了多重尺度对应荷-电子结构计算的出色能力，涉及到超过10万个原子。值得注意的是，这一成就是在适度的计算工作下实现的，揭示了传统密度泛函理论代码的局限性。

作为中科院CASUS极端环境物质部门的代理部门负责人，Attila Cangi解释道：“随着系统规模的增加以及参与的原子数量增多，密度泛函理论（DFT）计算变得不切实际，而MALA的速度优势仍在不断增长。MALA的关键突破在于其能够在局部原子环境上运作，从而实现对系统尺寸影响最小的精确数值预测。这一开创性的成就开启了曾被认为无法实现的计算可能性。”

人们期望应用研究取得提振

Cangi旨在通过利用机器学习推动电子结构计算的边界：“我们预计，MALA将在电子结构计算方面引发一场变革，因为我们现在有了一种可以以前所未有的速度模拟更大规模系统的方法。将来，研究人员将能够在显著改善的基础上解决广泛的社会挑战，包括开发新疫苗和用于储能的新材料，进行半导体器件的大规模模拟，研究材料缺陷，并探索将大气中的温室气体二氧化碳转化为对气候友好的矿物质的化学反应。”

此外，MALA的方法特别适用于高性能计算（HPC）。随着系统规模的增长，MALA允许在其使用的计算网格上进行独立处理，有效利用高性能计算资源，尤其是图形处理单元。

西瓦·拉贾马尼卡姆是桑迪亚国家实验室的一名科研人员，也是并行计算领域的专家。他解释道：“MALA算法在电子结构计算方面在现代高性能计算系统上的映射效果很好，尤其是在分布式加速器上。能够将工作分解并在不同加速器上并行执行不同的网格点，使MALA成为可扩展的机器学习在高性能计算资源上的理想选择，从而在电子结构计算中实现了无与伦比的速度和效率。”